2009年，内马尔进入桑托斯一线队。3月7日，内马尔在圣保罗州足球甲级联赛对阵欧斯特足球俱乐部的比赛还有13分钟的时候替补出场，完成一线队首秀。紧接着，内马尔在对阵摩吉米林足球俱乐部的比赛中攻入了自己的第一粒职业联赛进球。
2009赛季，内马尔代表桑托斯出场43次，攻入13粒进球，当选2009年州联赛最佳新秀。
2010年，内马尔继续着自己的上升势头。在4月15日巴西杯资格赛的一场比赛中攻入5球，帮助球队8-1大胜瓜拉尼足球俱乐部，并以11粒进球荣膺巴西杯最佳射手。在圣保罗州联赛中的19场比赛中，内马尔攻入14球，帮助球队获得州联赛冠军，个人成为州联赛最佳球员。夏窗，内马尔收到了来自切尔西、拜仁和尤文的报价。
2010赛季，内马尔代表桑托斯出场60次，攻入42粒进球，帮助球队夺得州联赛冠军和巴西杯冠军，并荣膺最佳前锋奖，入选巴甲赛季最佳阵容。
2011年，内马尔帮助桑托斯成功卫冕州联赛冠军，个人蝉联州联赛最佳球员，入选巴甲赛季最佳阵容。6月22日，南美解放者杯决赛次回合，内马尔打入该届赛事个人第6球，帮助球队在主场2-1力克佩纳罗尔，时隔48年再次夺得该项赛事冠军，个人荣膺赛事最佳球员、最佳射手。同年，内马尔当选英国足球杂志《世界足球》评出的2011年度最佳新星，荣膺2011年度普斯卡什奖、巴西金球奖、巴甲足球先生和南美足球先生，并在年度金球奖评选中位居第10名。
2012年2月5日，内马尔在州联赛同帕尔梅拉斯足球俱乐部的比赛中攻入了职业生涯第100粒进球，并以16场比赛进20球的成绩斩获州联赛最佳射手，并帮助桑托斯实现州联赛的3连冠。
12月4日，内马尔成为继贝利后，时隔42年又一位获得“hors concours”大奖的球员。次年1月，内马尔荣膺2012年度南美足球先生。
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